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    蔡亞岐課題組在共價有機框架材料的設計合成及其在有機污染物富集和降解方面取得進展
    2019-09-26 | 編輯: | 【 】【打印】【關閉

      共價有機框架(covalent organic frameworks,COFs)是一類結晶多孔聚合物,其允許有機單元從原子層面精確整合成具有周期性骨架和有序納米孔道的延伸結構。COFs的一個重要特征是它們是可設計的,也就是說,可以控制構筑基元的幾何形狀和尺寸以指導結構周期性的拓撲演變。構筑基元的多樣性和共價連接的拓撲方案使COFs成為結構控制和功能設計的新興材料平臺,非常有望用來解決一些環境問題??翁庾橥ü俠砩杓乒怪訡OFs材料的結構進行精確調控,顯著提升了其在污染物富集和光催化降解方面的性能:

      1)通過簡單的策略將COF(TpPa-1)接枝到表面氨基修飾的Fe3O4納米顆粒上,制備了花束狀磁性TpPa-1 COF復合材料。該材料包含核-殼型磁性納米顆粒簇和相互連接的多孔TpPa-1納米纖維。由于這種特殊的形貌,磁性TpPa-1材料具有更大的比表面積、更高的孔隙率和超磁性,使其成為富集痕量分析物的理想吸附劑。該工作發表在ACS Applied Materials&Interfaces (2017, 9 (3), 2959–2965)上。

      2)利用1,3,5-triformylphloroglucinol(Tp)和melamine(MA)合成了內嵌有C3N4構建??櫚腃OF,將其作為一種高效可見光響應型無金屬光催化劑。該材料將促發光催化性能的三個因素巧妙地整合到COF骨架中,其中三嗪單元作為光活性中心,環酮單元作為吸電子基團,共軛結構作為光電子轉移平臺。這種缺電子-給電子單元交錯排列的COF對于降解有機污染物表現出卓越的可見光光催化能力。該工作發表在Chemical Communication(2017, 53, 9636-9639)上。

      3)設計合成了一系列亞胺鍵連接的COFs,研究了前體中化學組成和結構的變化對所得COFs光電性能及光催化降解能力的影響,從而指導材料的可控合成。結果表明,可見光光催化性能隨著活性中心密度和骨架中的共軛程度的增加而增強,該結果可為其結構和物理化學性質的系統微調提供有力依據,有利于拓寬COFs在光催化領域中的應用??翁庾榛菇呶榷ǖ難前芳擁腡TB-TTA COF與金屬有機框架材料復合,構建了一系列新型的金屬有機框架/共價有機框架雜化材料。這類雜化材料繼承了MOF和COF結晶度高、比表面積大、可見光響應強和帶隙可調的優勢。上述研究分別在Applied Catalysis B: Environmental (2018, 239, 147–15)和Applied Catalysis B: Environmental (2019, 247, 49–56)上發表。

      以上研究工作由本課題組博士研究生何思婧完成,由于這些出色的工作,何思婧同學獲得了2019年優秀畢業生稱號和中國科學院院長特別獎。

     圖1 結構調控對亞胺鍵連接的COFs光催化性能的影響 

      論文鏈接 1:https://doi.org/10.1021/acsami.6b13643 

      論文鏈接 2:https://doi.org/10.1039/C7CC04515H 

      論文鏈接3:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2018.08.005 

      論文鏈接4:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.01.078 

     

      環境化學與生態毒理學國家重點實驗室

      2019年9月26日

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